Forschungshintergrund und Herausforderungen

In den letzten Jahren wurden Perovskit-Solarzellen(PSCs)Zentrale Selbstmontage Einzelmolekularschicht(SAM)Angewandte Studien haben gezeigt, dass sich der Wirkungsmechanismus erheblich von den herkömmlichen Prinzipien der Schnittstellendipolarisierung unterscheidet, insbesondere bein-i-pVerwendet als Elektronenselektion in der Struktur(ESMLs)Zeit. Diese Abweichung von herkömmlichen Theorien veranlasst die Forscher, sich neu zu überprüfen.SAMsDer praktische Wirkungsmechanismus spiegelt sich hauptsächlich in den folgenden drei Aspekten wider:

1. Theoretische Widersprüche bei Designprinzipien：p-i-nElektrische Löcher in Strukturen extrahiert aus der Montage monomolekularer Schichten(HSSAM)Anhand der Elektroneneigenschaften der Aniamin-Einheit, kann die transparente Leitoxide effektiv verbessert werden(TCO)Das widerspricht der traditionellen Theorie, dass absorbierende Elektronengruppen die Funktion verbessern sollten.

2. Wichtigkeit des OberflächendoppingsmechanismusExperimentelle Beweise zeigen,SAMsDie Hauptwirkung kann nicht auf den Schnittstellendipolareffekt beschränkt sein, sondern durch die Bildung von Elektronenbereichen oder Elektronenmangelbereichen an der Oberfläche, ähnlich dem "Oberflächendoping".(Oberflächendoping)Mechanismus, der die Extraktion bestimmter Träger fördert. Das erklärt, warum esn-i-pFehlende Elektronik in der StrukturSAMs (ESSAMs)Wirksam als elektronische Auswahlschicht.

3. Probleme mit Prozess- und Struktureinheitlichkeit：PSCsDie häufig bei der Herstellung verwendeten Drehbeschichtungsmethoden sind nicht garantiertSAMsGleichmäßige Anordnung, fand die StudieHSSAMsIn praktischen Anwendungen zeigt sich häufig eine ungleichmäßige Oberflächenbeschichtung und bildet sogar eine mehrschichtige Struktur anstelle der idealen Einzelmolekularschicht, was zu einer Zufallsorientierung der Dipolarisierung und einer weiteren Abweichung von der Tradition führt.SAMsKonzept.

Forschungsteam und Forschungsergebnisse

Diese Studie wurde vonFujian Institut für Materialstruktur der chinesischen Akademie der Wissenschaften(Peng Gao)教授Führung, Papier veröffentlicht inJournal der American Chemical Society (JACS).

Das Forschungsteam nimmt"Kooperative Elektronik-Oberflächentechnik"(Synergistische Elektronenmangelnde Oberflächentechnik)Methode zur systematischen Analyse fehlender Elektronen unterschiedlicher Stärken, die darauf abzielt, Perovskit-Solarzellen zu lösen(PSCs)Zentrale Selbstmontage Einzelmolekularschicht(SAM)Der Wirkungsmechanismus abweicht von den Prinzipien der herkömmlichen Schnittstellendipolarisierung. Sie haben genau untersucht.Doppelfunktionelle Monopyridin Elektronenselektion Molekülschicht(ESMLs)und durch die Carbonsäuregruppe(Bpy-COOH)Ersetzen durchCyanoacrylatteil von Elektronen(Bpy-CAA) Zur Regelung der Absorptionselektronenintensität von Molekülen zur Verbesserung der Adsorption, Elektronenextraktion und Passivierung. Die Studie zeigtDie Elektroneneigenschaften von Molekülen sind entscheidender für eine effiziente Elektronenextraktion als die Dipolarisierung.

Hauptergebnisse:

1. Entwicklung effizienterBpy-CAABasisknotenPSCGerät, erreicht. 23.98%Leistungsumwandlungseffizienz(PCE).

2. 1 cm² Große Flächen-i-p PSCGerätePCEErreichen 21.63%Im aktuellen Bericht wird organisch verwendet.ESMLseiner der hohen Effizienz.

3. gebenBpy-CAAalsSnO2/Perovskit bei Kontakt mit der SchnittstellenschichtPSC PCEErreichen 26.00%.

4. Anwendung auf Perovskit mit vier Enden/Silizium-serielle Solarzellen(4T-P/STSCs)Als das bemerkenswerte erreicht 30,83 % PCEZu den bereits berichteten4T-P/STSCsHohe Effizienz（Abbildung 7undTabelle 1）

Experimentelle Schritte und Prozesse

Abbildung 4a

Materialvorbereitung und Bauteilvorbereitung

1. Materialsynthese

• StadtverkaufBpy-COOHMaterial

• Durch einen SchrittKnoevenagelAbstraktionsreaktionssyntheseBpy-CAA

2. Vorbereitungsprozess für Solarzellen

• Unterplattenbehandlung：FTOSubstrate durch Ultraschall reinigen(Reinigungsmittel, deionisiertes Wasser, Aceton, Ethanol)und Plasmabehandlung

• Elektronische Übertragungsschicht: VerdünnungSnO2Koloid-Lösung und gebrannt, um ca.35 nmSchichtdicke

• Elektronische Auswahl der Molekülschicht: Verschiedene KonzentrationenBpy-COOHoderBpy-CAALösung und Wärmebehandlung

• Perovskit-Schicht: spezifische Bandlücke drehen(1,57eV)oder1,53 eV)Perovskit-Vorläuferlösung, bei der Zugabe von Antilösungsmitteln(Chlorbenzen oder Ethylessigat)Förderung der Kristallisation und anschließende Wärmebehandlung

• Loch-Transportschicht: DrehenSpiro-OMeTADLösungen

• Elektrodenvorbereitung：

• Einzelbatterie: Silber verdampft(Ag)Oberste Elektrode

• Halbtransparente Batterie und 4-End-Serienbatterie: Ablagerung in ReihenfolgeAu / MoO3Pufferschicht,InformationenTransparente Elektroden,AgRaster, zuletzt hinzugefügtMgF2Anti-Reflexbeschichtung

3. Silizium-Heterogen-Boden-Batterie(Für die 4-End-Serienstruktur)

• Silizium Wafer Gravur Pyramide-Textur und Standard-Reinigung

• durchPECVDAblagerung mehrschichtiger Siliziumfilme als Passivierungs- und Dopingschicht

• SpritzenITOEinbrennen und schließlich verdampfen.AgElektrode

Stabilitätsbewertung

• Stabilität der SpeicherungUnverpackte Komponenten in die Umgebungsluft(30%Relative Luftfeuchtigkeit, Raumtemperatur)Überwachung der Leistung im Tag- und Nachtzyklus

• BetriebsstabilitätMaximale Leistungspunktverfolgung unter konstantem Sonnenlicht(MPP-Verfolgung)

• Strukturelle Stabilität: Perovskitfilm altert in der Umgebungsluft, regelmäßig durchgeführtXRDMessung und Verfolgung von Kristallstrukturveränderungen

Abbildung 1c

Charakterisierungsmethoden und Ergebnisse

Quasi-Fermi-Energiespaltung(QFLS) /Implizite offene Spannung(iVOC)

QFLSMessung der Elektronen im Gerät-Die maximale Energietrennung von Löchern unter Licht,QFLSbasierend auf der Quantenproduktion(PLQY)Das Messergebnis wird berechnet und kann als theoretisch maximale offene Schaltungsspannung betrachtet werden.(iVOC)Es spiegelt die Größe der nicht-strahlenden Verbundverluste direkt wider. Die Ergebnisse zeigen,Bpy-CAAFähigkeit, die Schnittstelle nicht-strahlenden Verbundverluste effektiv zu minimieren.

BildS36bVergleich der Halbstapelkomponenten auf verschiedenen SubstratenQFLSWert. Im Vergleich zu reinen Perovskitfilmen1,226 eV，Bpy-COOH/Proben von PerovskitQFLSerheblich reduziert auf1,201 eVundBpy-CAA/Perovskitproben zeigen sich als1,216 eVDas zeigt,Bpy-CAAEs hilft, die Ausrichtung der Energiestufe zu verbessern und Perovskit-Oberflächenfehler zu passivieren, wodurch Schnittstellenverluste von nicht-strahlenden Komponenten minimiert werden.

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Leistungsumwandlungseffizienz(PCE)und Stromdichte-Spannung(J-V)Kurven

J-VKurven liefern Leistungsumwandlungseffizienz(PCE)Offene Spannung(Voc)Kurzschlussstromdichte(Jsc)und Füllfaktor(FF)Wichtige Parameter. Forschungsteam verwendetEnlitech SS-XSonnensimulatorSimulation.AM 1.5G (100 mW/cm)²)Messung unter Sonnenlichtbedingungen.

1. Top durchsichtige Perovskit Solarzellen(ST-PSC)：Im GebrauchBpy-CAABearbeitetSnO2Unter der Schnittstelle erreicht. 20.60%derPCE，Vocfür1,209 V，JSCfür20,85 mA/cm²，FFfür81.73%.

2. Untere Siliziumheterogene(SHJ)Solarzellen:Über die SpitzeST-PSCNach der Filterung hat er weiterhin beigetragen. 10.23%derPCE.

3. Insgesamt4T-P/STSCs：Effizienz Summe der oberen und unteren Batterien erreicht 30.83%.

Bild7bAnzeige verwendet oder nicht verwendetBpy-COOHundBpy-CAABearbeitetSnO2derST-PSCsderJ-VKurven. Das Bild zeigt intuitivBpy-CAAEine deutliche Verbesserung der Komponentenleistung nach der Verarbeitung.

Bild7c: gezeigtST-PSCsinFTOSeitenbeleuchtungJ-VKurven und nachST-PSCsFilterte Silizium-SolarzellenJ-VKurven. Darstellung der Leistung jeder Teilbatterie in der seriellen Batterie und letztlich Zusammenfassung30.83%InsgesamtPCE.

Tabelle 1: Ausführlich aufgelistet durch oder nicht durchESMLsBearbeitetSnO2Breitbandlücke für die beste LeistungST-PSCsund Stack4T-P/STSCsPhotovoltaik-Parameter

Externe Quanteneffizienz(EQE)

EQEDie Effizienz der Solarzellen bei der Umwandlung von eingehenden Photonen in Elektronenstrom unter verschiedenen Wellenlängen wurde gemessen, deren Integralwert sollte mitJ-VMessung der KurveJSCWerte übereinstimmen. Forschungsteam verwendetEnlitech QE-RQuanteneffizienzmesssysteme,Außerdem wird die Lichtintensität jeder Wellenlänge mit einer Standard-monokristallinen Silizium-Referenzsolarzelle kalibriert.

ForschungEQEDas Ergebnis hat sich bestätigt.ST-PSCundSHJSubbatterien effektive Nutzung des Sonnenspektrums und IntegrierungJSCWert undJ-VDie Messergebnisse sind konsistent.

BildS40b: gezeigtST-PSCTop Batterie und nachST-PSCDie gefilterte SiliziumbatterieEQESpektrum. Die obere Batterie absorbiert hauptsächlich kurzwellenlänges Licht, während die untere Batterie das durchlässige Langwellenlängenlicht effektiv nutzt, was ihre hohe Reiheneffizienz erklärt. Ihre PunkteJSCDer Wert ist jeweils20,59 mA/cm²(oben)und18,47 mA/cm²(Unterseite)

Zeitliche Analyse von Licht(TRPL)

TRPLzur Messung von photogenischen Trägern (Elektronen)-Die Verkürzung der Lebensdauer des Trägers (Leerloch-Paar) deutet in der Regel auf eine effizientere Ladungsextraktion oder eine schnellere Zusammensetzung hin.

Bpy-CAADie behandelten Perovskitfilme haben eine kürzere Trägerlebensdauer, was darauf hindeutet, dass ihre Elektronenextraktionsfähigkeit stärker ist.

BildS35: zeigt Ablagerung in Glas,FTO/Bpy-COOHundFTO/Bpy-CAAPerovskitfilm auf dem SubstratTRPLVerfallskurve. Dieser Trend beweist sichBpy-CAAEffektiv verbessert die Elektronenextraktion und -übertragungsfähigkeit.

Transitives Reflexionsspektrum(TR Spektroskopie)

TRSpektrum für die ForschungESMLs/Carrier-Dynamik der Perovskit-Schnittstelle, insbesondere in der Erkennungstiefe (ca.20 nmInnere Lebensdauer des Trägers. Ergebnisse undTRPLEinheitlich, alles bewiesen.Bpy-CAAAusgezeichnete elektronische Extraktionseigenschaften.

Bild5a bis c: zeigt Ablagerungen auf verschiedenen Substraten (FTO/Bpy-COOHundFTO/Bpy-CAAPerovskitfilm auf verschiedenen Erkennungswellenlängen und Pumpen-2D-Pseudofarbdiagramm zur Erkennung von Reflexionsveränderungen in Verzögerungszeiten. ZeigeBpy-CAABessere elektronische Extraktionseigenschaften.

Mort-Schottky(Mott-Schottky)Bild

Eingebautes Potenzial für die Untersuchung der Antriebskraft und der Vorrichtung von optischen Trägern(WBI)Die Studie ergab,Bpy-CAAGeräteVbiEin höherer Wert zeigt, dass die Ausrichtung der Bande verbessert wurde und die Trennung der photogenen Träger fördert.

Bild5d: zeigt, dass die Bandausrichtung verbessert wird, hilft, die nicht-strahlende Zusammensetzung zu unterdrücken und zu verbessernVoc.

Wärmeleiterspektrum(TAS)Dichte mit Fallen(tDOS)

TASZur Charakterisierung von flachen und tiefen Fehlerdichten. Die Ergebnisse zeigen,Bpy-CAAGerät auf leichter Energie (ca.0,4 eV(Ort)tDOSEine deutliche Reduktion, die aufBpy-CAADie effektive Passivierung der Lewis-Basis-Passivierungseinheit.

Bild5eZeigt das GerättDOSEvolution.Bpy-CAAGeräte auf leichter EnergieebenetDOSSignifikant reduziert, was darauf hindeutet, dass Mängel wie Jod-Leerplätze effektiv unterdrückt werden

Elektrochemisches Impedanzspektrum(EIS)

EISZur BewertungPSCsEigenschaften der Ladungsübertragung, insbesondere der Ladungskompositwiderstand(Rrec)Die Studie ergab,Bpy-CAAGeräteRrecEin deutlich höherer Wert zeigtBpy-CAA/Verringerung der Verluste der nicht-strahlenden Komposite an Perovskit-Schnittstellen.

Bild5f: stark bewiesenBpy-CAA/Verringerung der Verluste der nicht-strahlenden Perovskit-Schnittstelle.

Funktionen(Arbeitsfunktion, WF)Ändern

WFDie Messung zeigtESMLsWie zu beeinflussenFTODie Funktion des Substrats beeinflusst die Effizienz der Elektronenextraktion. Studien zeigen,Bpy-CAASignifikant reduziert.FTOFunktion und eine gleichmäßigere DarstellungWFVerteilung, die die Elektronenextraktion fördert/Übertragen. Die wichtigste Entdeckung ist Elektronische Eigenschaften von Molekülen sind entscheidender für eine effiziente Elektronenextraktion als die Dipolarisierung.

Bild2a: nackt gezeigtFTOmit verschiedenen Materialien verarbeitet.FTOFunktionsverteilung. Man sieht,Bpy-CAANach der BehandlungFTODie Funktion ist abwärts verschoben und gleichmäßiger verteilt.

Stabilitätsbewertung(Speicher- und Betriebsstabilität)

Umfassende Stabilitätsstudien der Geräte, einschließlich Lagerstabilitätstests in der Umgebungsluft und kontinuierlicher Überwachung der maximalen Leistungspunkte(MPP-Verfolgung)Die Ergebnisse zeigen,Bpy-CAADas Gerät zeigt langfristige Stabilität und Betriebsstabilität.

Bild6d: Zeigt nicht verpacktPSCsStabilitätsprüfergebnisse für langfristige Lagerung in der Umgebungsluft.Bpy-CAAGerät in der Luft aufbewahren 1000 Nach einer Stunde bleibt der AnfangPCEder91.2%undBpy-COOHGerät bleibt nur63.4%.

BildS43: Paket angezeigtST-PSCsund nicht verpacktSiein der Umgebungsluft (ca.30%relative Luftfeuchtigkeit, Raumtemperatur)MPPErgebnisse der Verfolgung.Bpy-CAAGerät in 500 Nach einer Stunde bleibt der AnfangPCEder95%oben.

XStrahlenbildung(XRD)

XRDZur Überwachung der Kristallisationsentwicklung von Perovskitfilmen und der strukturellen Stabilität im Alterungsprozess. Die Ergebnisse zeigen,Bpy-CAAEffektiv reduziert den Abbau der Perovskitfilme und erhält eine bessere Kristallstrukturintegrität.

Bild6a und b: Nachverfolgt bei Raumtemperatur30%Alterung bei relativer LuftfeuchtigkeitBpy-COOHundBpy-CAAKristallische Evolution von PerovskitfilmenXRDMuster. Im Gegensatz dazu,Bpy-CAANach der Exposition der Probe an Feuchtigkeit und Sauerstoff sank die Kristallstärke nur leicht, was ihre effektive lindernde Wirkung unterstreicht.

Andere Merkmale

1. Kernmagnetische Resonanz und Massenspektrumanalyse(NMR und MS)：Charakterisierung synthetischer VerbindungenBpy-CAAStrukturelle Reinheit und Genauigkeit,1H NMRSpektrum8,25 ppmDie in der Nähe charakterisierten Vinyl-Resonanzbanden sind in Übereinstimmung mit der Literatur.(BildS6)

2. Wärmeanalyse(TGA)：Bewertung der thermischen Stabilität des Materials,Bpy-CAAundBpy-COOHZersetzungstemperatur ca.200°Cund320°Cweit höher alsPSCsTypische Betriebstemperatur85°C.(BildS8)

3. UV-Sichtbares Licht durchdringt(UV-Vis)：AnalyseESMLsOptische Eigenschaften, zweiESMLsAbsorption im sichtbaren Lichtbereich vernachlässigbar und korrektFTODie optische Penetration des Substrats hat keinen signifikanten Einfluss.(BildS11)

4. Kontaktwinkelmessung(Kontaktwinkel)：BewertungESMLsBefeuchtung der nachbearbeiteten Substrate mit Perovskit-Vorläuferlösung,Bpy-CAAHöhere Kontaktwinkel anzeigen26.2°Hilft bei der Bildung größerer Korn.(Bild2d, e)

5. Atomkraftmikroskop(AFM)：Analyse der Flächenrauhe undESMLsDicke, nach der VerarbeitungFTOderRMSEine geringere Rauheit zeigt eine Verbesserung des Schnittstellenkontakts.(BildS13)

6. Theoretische Berechnung der Dichte(DFT)：Simuliert molekulares elektrostatisches Potential und Dipolmoment, berechnete AnzeigeBpy-CAAMit größerem Dipolmoment und deutlich erhöhter Adsorptionsstärke.(Bild2h)

7. Fourier-Konvertierung des Infrarot-Spektrums(FTIR)：ErkundenESMLsInteraktion mit Perovskit,Bpy-CAAMitteC = OundC = NStretchfrequenzverschiebung bestätigtPb2+mit PyridinNatomaren Wechselwirkungen.(BildS20)

8. XStrahlenfotoelektronenspektrum(XPS)：Forschung Perovskit undESMLsElektronische Interaktion,Pb 4fSpitze nach oben kombiniert Bewegung zeigtPbOxidationszustand erhöht undBpy-CAAVerschiebungen offensichtlicher.(BildS21)

9. Scan-Elektronenmikroskop(SEM)：Beobachten Sie die morphologischen Merkmale der Perovskitfilme,FTO/Bpy-CAADie dünne Folie zeigt Gleichmäßigkeit und vollständige Abdeckung mit größeren Kornen und glatter Oberfläche.(Bild3c, d)

Schlussfolgerungen

Das Forschungsteam konzentriert sich auf die Entwicklung einer neuen bifunktionalen Elektronenselektivschicht (ESMLs(zur Verbesserung der Perovskit-Solarzellen)PSCsEffizienz und Stabilität

Kernforschung und Materialdesign

•Durchbrechen der traditionellen ErkenntnisDie Studie ergab, dass die Regulierung transparenter Leitoxide (TCObei der Funktion,Die fehlende Elektronenoberflächenmodifikation hat eine starke und schwächere Wirkung als die herkömmliche Schnittstellendiopolorichtung.

•Neuer TypESMLs Bpy-CAAEntwicklung: Durch die Kombination von doppelfunktionellen DipyridinenESMLs（Bpy-COOHCarbonsäuregruppen ersetzt durchStärkere Cyanoacrylgruppen (Bpy-CAA）Erfolgreich verbessert seine Leistung.

•Doppelfunktionelle Eigenschaften：Bpy-CAAGleichzeitig mit Carbonsäuregruppen und chelierten Louis-Alkali-Stickstoffatomen, können stabil verankert inTCOSubstrate und effektiv passivieren Perovskit Mängel.

Bpy-CAADie wichtigsten Vorteile und Mechanismen:

•Verstärkte Funktionsregelung：Bpy-CAAFluorodoping Zinnoxid (FTODie Funktion von4,74 eVWeiter nach unten bewegen4,48 eVDie Funktionsverteilung ist gleichmäßiger (die0,05 eVDie führende Rolle des Elektronenmangels auf der Oberfläche wurde bewiesen.

•Ausgezeichnete Adsorption und Filmqualität：Bpy-CAAgegenFTODie Adsorptionsstärke der Oberfläche ist deutlich erhöht (der Adsorptionswert ist negativer, bis zu-5,22 eVbis-7,60 eV）[1, 13, S18]und reduzierenFTOOberflächenrauheit[14, S19]Fördert die Ablagerung hochwertiger Perovskitfilme undKornwachstum(Kontaktwinkel bis26.2°).

•Effiziente Fehlerdämpfung und Ladungsübertragung：Bpy-CAADurch undPbI2Die starke Positionierungswirkung passiviert effektiv Schnittstellenfehler (wie Jod-Leerplätze) und reduziert tiefe Defekte und Metallbleigehalt. Elektro- und Spektroanalyse bestätigt,Bpy-CAAEs verbessert die Effizienz der Elektronenextraktion und -übertragung erheblich, unterdrückt nicht-strahlende Verbundverluste und verbessert die Ausrichtung des Energiebandes (ein höheres eingebautes Potenzial, bis1,088 V).

Perovskit Solarzellen Leistung Durchbruch:

•EinzelknotenPSCEffizienz：Bpy-CAAGerät realisiert.bis23.98%Leistungsumwandlungseffizienz (PCE）ÜberschreitenBpy-COOHGeräte (23.20%). Das ist organisch.ESMLsangewendet aufn-i-p PSCsEine der berichteten Effizienzen.

•Leistung großflächiger Geräte: in1 cm²Großflächige GeräteMittel,Bpy-CAADas Gerät bleibt erhalten.21.63%derPCEJa.1 cm²n-i-p PSCsBiologische VerwendungESMLsberichtete hohe Effizienz.

•undSnO2ZusammengesetztESLIntegration: wirdBpy-CAAIntegriert als SchnittstellenschichtSnO2/Perovskit in Kontakt, EinzelknotenPSCderPCEErreichen26.00%.

•Viertel Perovskit/Silizium-Solarzellen (4T-P/STSCs）Diese Strategie wird weiter auf4T-P/STSCsEs ist erreicht.30.83%EffizienzBisher berichtet4T-P/STSCsunter der hohen Effizienz.

Verbesserte Stabilität des Geräts:

• Bpy-CAADas Gerät zeigt langfristige Stabilität in der Umgebungsluft (relative Luftfeuchtigkeit ca.30%(in der Lagerung)1000Nach einer Stunde bleibt die ursprünglichePCEder91.2%Viel besser alsBpy-COOHGeräte63.4%Dies ist aufBpy-CAAStärkere Adsorption an der Perovskit-Schnittstelle in Anwesenheit von Wasser und Sauerstoff[30, S38]Es reduziert effektiv den Abbau der Perovskit-Kristallstruktur.

Aus dem Journal of the American Chemical Society_DOI: 10.1021/jacs.5c07357

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