Forschungshintergrund

Bei der Effizienzsteigerung von Perovskit-Solarzellen ist die Qualität der "begraben Schnittstelle" zu einer entscheidenden technischen Einschränkung geworden. Diese Studie untersucht die technischen Engpässe der Perovskit-Mineralzellen-Begrabungsschnittstelle eingehend und widmet sich den Kernproblemen, die die Effizienz und langfristige Stabilität der photoelektrischen Umwandlung von überlagerten Batterien beeinflussen.

•Strukturdefekte und chemische ReaktionenAn der begraben Schnittstelle der Perovskit-Mineralzelle gibt es schädliche strukturelle Mängel und chemische Reaktionen, die zu einer erheblichen nicht-radioaktiven Ladungsträgerkomplexe und schädlichen chemischen Reaktionen führen können.

• PEDOT: PSSHerausforderungen der Schichten: Die derzeit weit verbreiteten Hohllochtransportschichten(HTL) PEDOT: PSSSeine Säure und Feuchtigkeitsabsaugung lösen ungünstige Oxidationsreaktionen aus, die die Betriebsstabilität des Perovskitmaterials und seiner Geräte bei hohen Temperaturen und Licht stark verschlechtern.

•Nano-Lücken und Kristallisationsfehler:wegenPEDOT: PSSDie mögliche räumliche Heterogenität der Schichten und das schnelle Wachstum von Zinn-Blei-Perovskit führen zu hochdichten morphologischen Nano-Lücken, Kristallisationsfehlern, ungünstigen Spannungen und schlechter Kristallisation an der begraben Schnittstelle. Besonders auf glatten Substraten bilden sich leicht mit dem bloßen Auge sichtbare "weiße Flecken".

•Begrabene Schnittstellen Forschung Herausforderungen:Im Vergleich zur obersten Schnittstelle ist die begraben Schnittstelle der Perovskit-Schicht relativ schwer zugänglich und weniger untersucht.

Forschungsteam und Forschungsschwerpunkte

Diese Studie wurde vonChen Wei und Liu Zhonghao vom National Research Center for Optoelectronics in Wuhan an der Chinesischen Universität für Wissenschaft und Technologie und der Universität Oxford in Großbritannienvon Henry J. SnaithFührung des Professors,Veröffentlicht in Top MagazineNaturkommunikation» Hauptsächlich durch die Konstruktion einesBasisfunktionalisierte Interpore Siliciumdioxid Schicht (MSN-SH）Als Perovskitfilmbegraben SchnittstelleSuperstrukturenUm schädliche strukturelle Mängel und chemische Reaktionsprobleme in der Neutronenbellei-Begrabungsschnittstelle von seriellen Photovoltaik-Geräten zu lösen. Diese Methode soll Perovskit regulieren.Kristallisierungsprozess, Beseitigung von Nanolochern, Passivierung von Mängelnund unterdrückt Zinn Blei Perovskit Film Sn(II)Die OxidationDadurch werden die Trägerverluste deutlich reduziert und die Stabilität der Geräte verbessert.

Schlüsselforschungsergebnisse

Abbildung 4c

1. Technischer Durchbruch bei der SchnittstellenoptimierungMSN-SHSchichten durch mehrere Mechanismen zur Verbesserung der Schnittstelle: Verbesserung der Perovskit-Vorläufer-Feuchtigkeit und effektive Beseitigung von Nano-Lücken und Membranfehlern; Starke Freisetzung von Film Restspannung (von72,2 MPaHinunter4,6 MPaund die Kristallinität verbessern; Passivierung von Defekten, Unterdrückung durch Verwendung von ThianolgruppenSn(II)oxidieren und die Ionenmigration behindern.0,29 eVErhöhen auf0,58 eVGleichzeitig wird die Haftstärke der Schnittstelle0,26 MPaErweitert auf0,67 MPa.

2. Effizienzdurchbruch Schmalbandspalt Zinn Blei Perovskit Single-Binding-Batterie erreicht23.7%Optimale Effizienz (durchschnittlich)23.1%(offene Spannung)0,89 VVollständige Perovskit-Batterie29.6%optimale Effizienz,Zertifizierung Effizienz29.5%Stabile Effizienz28.7%，Neue Leistung für Single-Chip-Zwei-End-Batterien；11,3 cm2Effizienz der überlagerten Mini-Module24.7%zeigt ein hervorragendes Verstärkungspotenzial.

3. Stabilität erheblich erhöhtNBGEinzelbatterie in85°CDunkles Stickstoff Umweltalterung164Nach Stunden halten85%Anfangseffizienz; Packen Sie die Batterien in1SonnenlichtMPPTTest445Wartung nach Stunden90%Effizienz; Überlagerungsgeräte in85°CAltern150Nach Stunden behalten82%初始性能。

4. Technische ÜberprüfungMSN-SHDie Behandlungsstrategie gilt ebenfalls für Bleibasiertes Breitbandgapperovskit, so dass1,77 eVBatterieeffizienz20.6%und wirksam die optisch induzierte Halogenpolarisierung des gemischten Halogenperovskits zu unterdrücken.

Experimentelle Schritte und Prozesse

Abbildung 1a

Die Kernstrategie dieser Forschung ist die Einführung einer mercury-funktionalisierten interporenen Siliciumdioxidschicht an der Perovskit-Begrabungsschnittstelle (MSN-SHAls Schnittstellenmodifikationsschicht wird ihre Wirksamkeit durch systematische Komponentenpräparation und Leistungsvergleich überprüft.

Vorbereitungsprozess für einzelne Batterien: Standardverfahren umfassenITO/Reinigung von Glassubstraten, Lochtransportschichten (PEDOT: PSSoderDie Me-4PACz(Drehen),SchlüsselMSN-SHDispersionsbeschichtung und AusbrennungFortsetzung der Perovskit-Vorläuferlösung Ablagerung und Wärmerüstung, Oberflächenpassivationsschicht (EDAI2oderPDAI2(Behandlung, schließlich Heißverdampfung Elektronenübertragungsschicht)C60undBCPmit Silberelektroden.

Vorbereitung der Batterie: Verwenden Sie eine Schichtbaustrategie, um zunächst die Breitbandspaltbatterie vorzubereiten, bevor sie durch die Atomschicht-Ablagerungstechnologie gebaut wirdSnOx / AuDie Schnittstelle wird neu zusammengesetzt und schließlich die Funktionsschichten der Schmalband-Spacer-Batterien in der Reihenfolge abgelegt, um eine vollständige überlagerte Struktur an beiden Enden zu bilden.

Modulare Prüfung: Der Lasergravierungsprozess wird auf großflächigen Substraten durchgeführt, um mehrere in Reihe verbundene Subbatterieeinheiten zu bilden und die Interkonnektivität und die Verpackung zu vervollständigen, um das Industrialisierungspotenzial der Technologie zu validieren.

Vergleichsverprüfungsmethoden: Systematischer Vergleich eingeführt und nicht eingeführtMSN-SHDie Unterschiede zwischen den Komponenten der Schicht in Bezug auf die Effizienz, Stabilität und Schnittstelleneigenschaften der optischen Umwandlung werden quantitativ bewertet.

Charakterisierungsmethoden und Ergebnisse

Quasi-Fermi-Energiespaltung(QFLS)Quanteneffizienz mit photogenischer Leuchtkraft(PLQY)

Beurteilung des Perovskit-Film-Offenspannungspotentials und des Grades der nicht-strahlenden Verbundverluste basierend aufPLQYBerechnung der ErgebnisseQFLSWert.

MSN-SHBehandlung effektiv reduziertPEDOT: PSSSchichtschnittstellenverlust und erhebliche Verbesserung der optischen Eigenschaften der dünnen Folie.PEDOT: PSS/MSN-SH/Perovskit StapelPLQYaus der Kontrollgruppe.0.885%erheblich erhöht auf5.586%entsprechendQFLSWert von0,856 eVErhöhen auf0,903 eVEs zeigt eine ausgezeichnete Spannungspotentialsteigerung.

Abbildung 3fDurch den Vergleich der tatsächlichen Spannung mit dem theoretischen Spannungspotential wurdeMSN-SHVerbesserte Schnittstellen bei der Steigerung der offenen Schaltungsspannung von Perovskit-Solarzellen

Abbildungen 30a, 30bUnterschiedliche Stack-Strukturen anzeigenPLQYundQFLSDatenvergleich.MSN-SHDie Probe ist in beiden Indikatoren deutlich besser als die Kontrollgruppe undMSNProben, die ihre bemerkenswerte Wirkung bei der Unterdrückung der nicht-strahlenden Zusammensetzung und der Erhöhung des offenen Schaltungsspannungspotentials bestätigen.

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Strom-Spannung(J-V)Eigenschaften und Effizienzprüfung der optischen Umwandlung

Bewertung der grundlegenden elektrischen Eigenschaften des Geräts, der Effizienz der optischen Umwandlung und der Verzögerung.

MSN-SHDie Verarbeitung führt zu erheblichen Leistungssteigerungen bei allen Batterietypen:

Enge Bandlücke(NBG)Zinn-Blei-Perovskit-Einzelbatterie:，MSN-SHDurchschnittliche ModifikationenPCEDa23.10%Mehr als die Kontrollgruppe19.64%erheblich erhöht. Beste Geräte realisiert23.74%PCE (VOC 0,887 V, JSC 32,77 mA cm)^-2,FF 81,67%)Verzögerungen sind fast vernachlässigbar.

Breitbandlücke(WBG)Perovskit Einzelbatterie:Gute Allgemeinheit zeigen,1,77 eVGerätePCEbis20.60%(VOC 1,330 V, JSC 18,29 mA cm)^-2,FF 84,69%)Die Effizienz der Zertifizierung durch Dritte20.27%.

Vollständige Perovskit-Schichtgeräte:Profitieren Sie von der Synchronisierung von Zwillingsbatterien, durchschnittlichPCEDa29.16%Beste Geräte realisiert29.63%PCE (VOC 2,176 V, JSC 16,33 mA cm)^-2FF 83,38%). nachSIMITZertifizierung durch DrittePCEfür29.50%Stabile Effizienz28.7%.

Abbildung 3c, Abbildung 4cundAbbildung 37Einzelne und überlagerte Einrichtungen jeweils anzeigenJ-VDie Eigenschaften zeigen eine sehr geringe Verzögerung und eine ausgezeichnete optische Leistung.

Externe Quanteneffizienz(EQE)Test

Beurteilen Sie die Effizienz der optischen Umwandlung der Geräte bei verschiedenen Wellenlängen und berechnen Sie die integrierte Kurzschlussstromdichte. verwendenEnlitech QE-RQuanteneffizienzmesssystemeIn der Umgebungsluft getestet, wobei die Überlagerung jeweils mit850 nmund460 nmHohe HelligkeitLEDsgegenWBGundNBGDie Unterbatterie wird überdruckt.

MSN-SHDie Verarbeitung verbessert effektiv die Quanteneffizienz der Geräte.NBGZinn Blei Perovskit EinzelbatterieEQEDas Spektrum hat sich im gesamten Wellenlängenbereich verbessert, insbesondere durch eine verbesserte Langwellenlängenregionsreaktion, IntegrationJSCaus der Kontrollgruppe.31,42 mA cm^-2Erhöhen auf32,35 mA cm^-2.

Die gesamte Perovskit-Überlagerung zeigt gute spektrale Übereinstimmungseigenschaften,WBGSub-Batterie-IntegrationJSCfür16,26 mA cm^-2，NBGDie Batterie für16,02 mA cm^-2Beide Stromdichten sind hoch übereinstimmend und die spektralen Reaktionsintervalle sind komplementär, was die Grundlage für eine effiziente Überlagerungsstruktur bildet.

Abbildung 3dundAbbildung 4dEinzelne und überlagerte Einrichtungen jeweils anzeigenEQESpektralvergleich, klar dargestelltMSN-SHDie Behandlung hat einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Lichtsammlung und der Ladungsextraktion.

Elektroluminescente externe Quanteneffizienz(EQEEL)

Quantifizieren Sie den Grad der nicht-strahlenden Verbundverluste des Geräts undVOCLeistung ist eng verbunden. verwendenEnlitech ELCT-3010(REPS)SystemDurch die Messung setzt die Injektionsstromdichte die Kurzschlussstromdichte in der Nähe des Sonnenlichts ein.

MSN-SHBearbeitung von GerätenEQEELerhebliche Verbesserungen erzielen. Es nähert sich.JSCUnter den Bedingungen der Strominspritzung, das GerätEQEELWerte aus der Kontrollgruppe0.20%erheblich erhöht auf2.61%Erhöhung bis13doppeltDiese deutliche Verbesserung bestätigt sich direktMSN-SHWirksame Unterdrückung von nicht-strahlenden Kompositprozessen in der Vorrichtung.

Die entsprechende Verringerung der nicht-strahlenden Verbundverluste70 mVund GeräteVOCDie tatsächliche Verbesserung ist hoch übereinstimmend, verifiziertEQEELZuverlässigkeit der Testergebnisse undMSN-SHWirksamkeit der Schnittstellenmodifikationsstrategie.

Abbildung 3eKontrollgruppen anzeigen undMSN-SHGeräteEQEEL-Stromdichtevergleich,MSN-SHDie Geräte zeigen offensichtliche Vorteile im gesamten Strombereich, insbesondere in Bereichen mit niedriger Stromdichte.

Offene Spannung(VOC)Verlustanalyse

Quantifizierung basierend auf detaillierter GleichgewichtstheorieVOCVerlust von Komponenten, einschließlich nicht idealerEQEVerlust, Subbandgap-Strahlungskompositverlust und nicht-strahlungskompositverlust, genaue Positionierung der Ursache der Devicespannung abweicht von den theoretischen Grenzen. Analyse mit TestsVOCundEQEELWichtige Parameter als Berechnungseingaben.

MSN-SHBearbeitung erheblich reduziert Geräte insgesamtVOCVerlust. Eine der wichtigsten Verbesserungen stammt aus einer erheblichen Verringerung der nicht-strahlenden Verbundverluste im Vergleich zur Kontrollgruppe.160 mVHinunterMSN-SHProben94 mVReduzierung bis41%. Dieses Ergebnis ist praktisch mit dem GerätVOCHöhenübereinstimmung erhöhen, bestätigenMSN-SHSchlüsselrolle bei der Unterdrückung der nicht-strahlenden Zusammensetzung.

Abbildung 29aDetaillierter Vergleich der Kontrollgruppe mitMSN-SH NBGAlle BatterienVOCVerlust von Komponenten, klar zu zeigenMSN-SHEin erheblicher Vorteil des Geräts bei der Verringerung von Verlusten an nicht-strahlenden Komponenten.

Übergangsoptischer Strom(TPC)Mit transienter Lichtspannung(TPV)

Untersuchen Sie die Extraktion von Ladungsstromen und die Dynamik der Komposition in Geräten und bewerten Sie die Auswirkungen von Schnittstellenmodifikationen auf den Ladungsübertragungsweg.

MSN-SHDie Synchronisierung der Verarbeitung verbessert die Ladungsextraktion und unterdrückt die Kompositionsprozesse. Gerät Stromdämpfung Lebensdauer von der Kontrollgruppe3,86 µsVerkürzen auf2,37 µsBeweise, dass die Extraktionsgeschwindigkeit der Ladungsstrome beschleunigt wird; Spannungsabfall Lebensdauer von149 µsErweitern auf626 µsDie reflektierende Ladungskomposition wird effektiv unterdrückt.

Abbildungen 26a, 26bSeparat zeigenTPCundTPVVergleich der Abbau-Kurve,MSN-SHGeräte inTPCSchneller im Test abfallen,TPVDer Abbau war langsamer während des Tests und bestätigte eindeutig die doppelte Wirkung der Einbegraben-Schnittstellenmodifikation bei der Förderung der Ladungsextraktion und der Unterdrückung der Schnittstellenkomposition.

Betriebsstabilität(MPPT)Test

Beurteilen Sie die langfristige Betriebsstabilität des Geräts bei maximaler Leistungssteigerung bei kontinuierlicher Beleuchtung.

MSN-SHDie Verarbeitung verbessert die langfristige Stabilität des Geräts erheblich. Nicht verpacktNBGKontinuierlicher Betrieb mit einer einzigen Batterie450StundeNachher halten93%Anfangseffizienz deutlich besser als in der Kontrollgruppe370Eine Stunde später.68%. Verpacken Sie die gesamte Perovskit-Schicht in430StundeNach kontinuierlichem BetriebWartung90%oben Effizienzdeutlich über die Kontrollgruppe hinaus325Eine Stunde später.75%Darstellung.

Abbildung 3h, Abbildung 4fEinzelne und überlagerte Einrichtungen jeweils anzeigenMPPTStabilitätskurve,MSN-SHDie Geräte zeigen langfristige Betriebsstabilität in beiden Konfigurationen und beweisen ihr hervorragendes Potenzial in praktischen Anwendungen.

Andere Merkmale

Stabilitätstest der Dispersionsspeicherung Beurteilen Sie die Stabilität der Nanopartikel-Dispersion während der Lagerung und beeinflussen das Bearbeitungsfenster der Vorbereitung des Geräts.MSN-SHDispersionsflüssigkeit in48Keine Abfälle nach einer Stunde, deutlich besser alsAl2O3der1Stundenfälle.（Abbildung 8）

Charakterisierung von Nanopartikeln Umfassende AnalyseMSNundMSN-SHphysikalische Größe, Porenstruktur und funktionale Erfolg.MSN-SHPartikelgröße reduziert auf100 nm，FTIRundRamanSpektrum in2569und2563 cm^-1Bestätigung erfolgreicher Verzweigungen.（Abbildung 10a）

Feuchtigkeits- und Nuklearitätsprüfung 研究MSN-SHAuswirkungen auf das Befeuchtungsverhalten der Perovskit-Vorläuferlösung.Kontaktwinkel von22.6°Hinunter12.7°Verbessert die Feuchtigkeit erheblich und fördert die heterogene Nukleation.（Abbildung 11）

FolienformSEMBeobachten Sie die Perovskitfilmoberfläche und die Formulierung der begraben Schnittstelle, um die Existenz von Nanolochen zu beurteilen.MSN-SHDie Basisfilm zeigt einen dichten Kristallbereich ohne Nanolocher im Gegensatz zu den Kuppellöchern der Kontrollgruppe.（Abbildung 1c）

KristallinitätGIWAXSAnalyse Beurteilen Sie die Kristallität der Perovskitfilme in der Nähe der begraben Schnittstelle.MSN-SHDie Grundfolie zeigt unter jedem Eingangswinkel eine höhere Diffraktionsstärke, eine höhere Kristallität und eine geringere Nichtkristallität.（Abbildung 1d）

RestspannungGIXRDTest Beurteilen Sie den Restspannungszustand in Perovskitfilmen.MSN-SHeffektiv Stress von72,2 MPaHinunter4,6 MPaerhebliche Freisetzung der Filmspannung.（Abbildung 1h）

Mechanische Festigkeitsprüfung VerifizierungMSN-SHVerbesserte Wirkung auf die mechanische Haltbarkeit der begraben Schnittstelle.Kritische Zugfestigkeit von0,26 MPaErhöhen auf0,67 MPaals ein Bruch kann25Hinzufügen83 kJ m^-3.（Abbildung 1g）

Integrierte Schnittstellenstabilitätsanalyse DurchDFTBerechnung, Temperaturabhängige Leitfähigkeit,UV-VisundXPSÜberprüfung der Stabilitätsmechanismen.Die Aktivierung der Ionenmigration kann0,29 eVErhöhen auf0,58 eV，Sn(IV)Signifikant reduzierter Gehalt und wirksame Unterdrückung des Abbaus.（Abbildung 2b）

Halogenid-PolarisationszeitabhängigkeitPLTest Beurteilung der Phasenpolarisierung von gemischtem Halogenperovskit unter langem Licht.MSN-SHModifizierung der Folie während der BelichtungPLDie Form bleibt gut, wirksam Halogenid-Polarisation unterdrücken.（Abbildung 38c）

Schlussfolgerungen

Die Studie wurde erfolgreich entwickeltBasisfunktionalisierte Interpore Siliciumdioxid Schicht (MSN-SH）Als superstrukturelle Modifikationsschicht der Perovskit-Zellen-Begrabungsschnittstelle wird die Effizienz und Stabilität der Perovskit-Solarzellen erheblich verbessert.

Kerntechnologischer Durchbruch:

SchnittstellenqualitätsoptimierungAspekt,MSN-SHEffektive Regulierung des Perovskit-Kristallisationsprozesses, Beseitigung von Nano-Lücken und Passivierung von Mängeln bei gleichzeitiger UnterdrückungSn(II)Oxidation reduziert den Trägerverlust erheblich. Mechanische Stärke von0,26 MPaErhöhen auf0,67 MPaRestspannung von72,2 MPaHinunter4,6 MPaDie Aktivierung der Ionenmigration kann0,29 eVErhöhen auf0,58 eV.

GeräteleistungIn Bezug auf Zinn-Blei-Perovskit Single-Binding-Batterie Effizienz erreicht23.7%Vollständige Perovskit-Batterie29.6%Effizienz (Zertifizierung)29.5%Stabilität.28.7%), steht an der Spitze der Leistung der Single-Chip-Batterie mit beiden Enden.11,3 cm2Effizienz der überlagerten Mini-Module24.7%hervorragendes Industrialisierungspotenzial zeigen.

Langfristige StabilitätHinsichtlich der verpackten Batterien in1SonnenlichtMPPTTest445StundeNach Wartung90%Die anfängliche Effizienz,85°CHeißes Altern150StundeDanach bleiben82%Leistung weit über der Kontrollgruppe hinaus.

Technische UniversalitätVerifiziert werden,MSN-SHDie Strategie gilt ebenfalls für Bleibasiertes Breitbandgapperovskit,1,77 eVBatterieeffizienz20.6%und wirksam vermischte Halogenid-Polarisation zu unterdrücken.

Referenz von nature communications_DOI: 10.1038/s41467-025-59891-z

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