Forschungshintergrund und Schwierigkeiten

Perovskit-Solarzellen entwickeln sich zwar schnell, aber ihreDie offene Schaltungsspannung ist noch deutlich hinter der Theorie zurückgebliebenvon Shockley-QueisserGrenzenDies ist ein Schlüssel zur Einschränkung der Effizienzsteigerung. Die Hauptursachen für Spannungsverluste sind:Unübereinstimmung und übermäßige nicht-strahlende Zusammensetzung der Energieschichten an der kritischen SchnittstelleVor allem in traditionellen Strukturen,SnO2Unpositionierte Oberflächen der ElektronenübertragungsschichtSn2+ (Sn-OH)Bildung von flachen FallstellenSie beeinträchtigen die Effizienz der elektronischen Übertragung. Diese Schnittstellenfehler verringern nicht nur die Geräteleistung, sondern beschleunigen auch den Abbau von Perovskit unter Hitze und Feuchtigkeit, was zu einer mangelnden langfristigen Betriebsstabilität führt.

Forschungsteam und wichtige Ergebnisse

Diese bahnbrechende Studie wurde vonProfessor Li Gang von der Hong Kong Polytechnic University(Gang Li) undvon Kuan LiuProfessor undJinyao Tang教授gemeinsam mit der Hong Kong University of Technology Guangzhou undMeilen HKU-SIRIZusammenarbeit mit Wissenschaftlern, veröffentlicht in Zeitschriften„Fortgeschrittene Materialien»，inSnO2/Die Perovskit-Begrabungsschnittstelle baute erfolgreich ein selbstmontierbares biparentales Phosphat-Derivat (MeOBTBT-POEt(Vorlage als Perovskit-Kristall-Antrieb)Sie sind nicht nur innovativ.Präzise Regulierung des Wachstums von Perovskitkristallengleichzeitig effektiv.Passivierung von Schnittstellenfehlern und Optimierung der EnergieausrichtungGrundsätzlich gelöst.VOCProblem der Verluste.

Zusammenfassung der Forschungsergebnisse

Geräteleistungsdurchbrüche und ultraniedrige Spannungsverluste:Forscherteam entwickelt erfolgreich Perovskit-Solarzellen(PSK)derDie Spannung steigt auf1,23 Vnur Spannungsverlust.0,306 V，Die theoretischen Grenzen erreichen97.2%—Dies ist ein sehr niedriger Verlustwert in allen Perovskit-Systemen. Gerät realisiert.25.34%Leistungsumwandlungseffizienzmit einem Standard-Sonnensimulator getestet,J-VDie Kurve hat keinen deutlichen Verzögerungseffekt.

Langfristige Stabilität:unter strengen Testbedingungen (65°C、50%relative Luftfeuchtigkeit).PSCderT92Lebensdauer übersteigt1200StundeDies verbessert die langfristige Betriebsstabilität unter Hitze und Feuchtigkeit erheblich.

Präzise Kristallorientierung:MeOBTBT-POEtDie Schablone bildet eine hochorientierte Supermolekularstruktur durch Selbstmontage,Induzierung der Perovskitbildung mit hoher Präferenz(100)Kristallisierung.GIWAXSTests bestätigen diese Optimierungsorientierung.DFTBerechnen Anzeigevorlagen und(100)Kristallinverbindung bis zu-0,94 eV.

Effiziente Schnittstellenfehlerpassivation und Energieausrichtung:MeOBTBT-POEtMoleküleAktive PassivierungSnO2Sauerstoffleerheit und PerovskitPb2+MängelSeine hohe Polarität(1,89 D)Koordination der Schnittstelle Energie Niveau Ausrichtung, die Elektronen extrahieren Energiebarriere aus0,24 eVHinunter-0,03 eV.XPSDie Ergebnisse bestätigen eine starke Positionierungsinteraktion,PV-SCLCMessungen zeigen die Falldichte von1.02×10^16Hinunter0,66 × 10 ^ 16 cm ^ -3.

Optimierung der Trägerdynamik:Diese Strategie unterdrückt nicht-strahlende Zusammensetzungen erheblich und erzielt ultraniedrige Spannungsverluste. Zu den wichtigsten Leistungen gehören:

• Elektroluminescente Quanteneffizienz(Wahl)von2.73%Erhöhen auf10.29%Nicht strahlender Spannungsverlust93,1 mVHinunter58,8 mV

• Quantenproduktivität(PLQY)von9.09%Erhöhen auf27.06%

• Quasi-Fermi-Energiespaltung(QFLS)Analyse zeigt Energieverlust von62 MeVHinunter34 MeV

• TRPLDie Messung bestätigt eine verbesserte Effizienz der Elektronenextraktion,TPV und TPCDie Messbestätigung reduziert den Trägerkompozit und erhöht die Übertragungseffizienz

Experimentelle Schritte und Prozesse

Abbildung S1

1.Erfolgreiche Synthese kritischer SchnittstellenregulationsmoleküleMeOBTBT-POEt

Forscherteam synthetisiert erfolgreich biparentale PhosphonatderivateMeOBTBT-POEtDieses Molekül wird aus starrem Benzodiophen und[3,2-b]Benzotiophen(BTBT)Skelett und flexible Phosphat-Alkylschwanz mit ausgezeichneten Eigenschaften der Selbstmontage.

2.VerifizierungMeOBTBT-POEtEigenschaften und Stabilität

Erhalt durch LösungsmittelverdampfungMeOBTBT-POEtEinzelkristall und Analyse kristallologischer Daten.Wärmeanalyse(TGA)Bewertung der thermischen Stabilität，Differenzielle Scanwärmemethode(DSC)Überprüfung der Eigenschaften der Raumtemperatur-Supermolekular-Montage.StandortXStrahlendiffraktion(XRD)SpektrumÜberwachen Sie die Evolution der Kristallstruktur der Folie während des thermischen Aushitzens und bestätigen Sie, dass das Molekül sich bei Raumtemperatur spontan zusammensetzen kann, um eine hochgeordnete zweidimensionale Einkristallmorphologie zu bilden.

3.Aufbau einer theoretischen Grundlage für die Wechselwirkung von Molekülen und Perovskitkristallen

AnwendungDichtefunktionstheorie(DFT)BerechnenBewertungMeOBTBT-POEtundFAPbI3Perovskit in verschiedenen Kristallen((100)、(110)、(111))Wechselwirkungen entdecken und(100)Kristall hat Wechselwirkung. DurchgeführtDFTBerechnung der statischen Potenz(ESP)Bewertung des molekularen Diopolmoments, um sein Schnittstellenmodifikationspotential zu demonstrieren.

4.Vorbereitung leistungsstarker Perovskit-Solarzellen

Nach Standardn-i-pStruktur(FTO/SnO2/MeOBTBT-POEt/Perovskit/ spiro-OMeTAD / Au)Vorbereitungsgeräte:

1. Substrate undSnO2 ETLVorbereitung：FTOGlasreinigung und UV-Nach der Ozonbehandlung drehenSnO2Lösung,200°CAbfeuern60Minute

2. MeOBTBT-POEtSchnittstellenmoderationVerschiedene Konzentrationen im HandschuhMeOBTBT-POEtChlorbenzenlösung wird inSnO2 ETLauf

3. Perovskit-Ablagerung: VorbereitungCs0.03 (FA0.97MA0.03) 0.97Pb (I0.97Br0.03) 3Vorläuferlösungen(Bandlücke~1,53 eV)Nach dem Drehen inKontrollierte Feuchtigkeit(20-30% RH)In der Umgebung100°CAbfeuern60Minute

4. HTLVorbereitung mit Elektroden: DrehenBABrundspiro-OMeTADLösung,100°CAbfeuern10MinuteSchließlich verdampft die Ablagerung80 nmdickAuElektrode

Abbildung 1a

Charakterisierung und Ergebnisse

Quasi-Fermi-Energiespaltung(QFLS)und photogenische Quanteneffizienz(PLQY)Charakteristik und Ergebnisse

PLQYist ein Indikator für das Verhalten von Solarzellen unter offenen Bedingungen,PLWichtig für eine höhere Lichtspannung.QFLSAnalysen zur vertieften Untersuchung der Ladungszusammensetzung undV_OCVerlustmechanismus. MessungenSnO2/Photogenische Intensität der Perovskit-Halbschicht-Probe und nach der FormelQFLS = qV_OC, rad + k_BTln(PLQY)Berechnen Sie die Quasi-Fermi-Energiespaltung. durchMeOBTBT-POEtmodifiziertSnO2/Perovskit HalbschichtprobePLQYerheblich erhöht, von9.09%Erhöhen auf27.06%Entsprechender EnergieverlustΔ(V_OC,rad - QFLS)von62 MeVerheblich reduziert auf34 MeV.QFLSDie Analyse bestätigt,Ultra niedrigV_OCVerluste sind hauptsächlich aufSnO2/Effektive Beseitigung der nicht-strahlenden Komposite der Perovskit-Begrabungsgrenzfläche.

Bild4dZeigt, ob esMeOBTBT-POEtmodifiziertSnO2/Photogenische Quanteneffizienz von Perovskit-Halbschichtproben (PLQY).

Bild4eDie Kontrollgruppe undBIMQuasi-Fermi-Energiespaltung der Gruppenkomponenten (QFLS(Analyseergebnisse).

TabelleS5Zusammenfassung.V_OCVerlustanalyse.

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Strom-Spannung (J-V(Kurve)

In der NormAM 1,5 GBeleuchtung, VerwendungEnliTechderSS-XSonnensimulatorDurchführung von Messungen, Vorwärts- und Umkehrscannen(1.25bis-0,2 V)Bewertung der Verzögerungseffekte, Verzögerungszeiten100 msTestbereich.0,04 cm2.

Veränderung der begraben Schnittstelle(BIM)Perovskit Solarzellen Leistung erheblich verbessert,Maximale Leistungsumwandlungseffizienz25.34%Offene Spannung.1,23 VKurzschlussstromdichte25,10 mA cm^-2Füllfaktor82.28%. KontrollgerätePCEfür22.81%Offene Spannung.1,197 VKurzschlussstromdichte25,08 mA cm^-2Füllfaktor75.99%.

Für Bandlücke1.536 eVPerovskit,Spannungsverlust nur0,306 VErreichen der Theorievon Shockley-QueisserGrenzen97.2%.J-VMessanzeigeKeine deutlichen Verzögerungseffekte.

Bild4a：Die Kontrollgruppe mit der besten Leistung (Steuerung(und eingebettete Schnittstellenmodifikationen)BIM(Komponenten)J-VKurven.

Tabelle1 Zusammenfassung ihrer photovoltaischen Eigenschaften.

Externe Quanteneffizienz (EQE(Spektrum)

verwendenEnlitech QE-RSystemMessgerät für Photonen unter verschiedenen Wellenlängen-Elektronische Umwandlungseffizienz, Anwendung210 HzEinfarbiges Licht, Wellenlängenbereich300 bis 850 nmDie Kurzschlussstromdichte bleibt bei unterschiedlichen Konzentrationen etwa konstant.25,1 mA cm^-2undEQEHöhe Übereinstimmung der Spektralintegralwerte(Fehler<1%). DurchgeführtEQEErste Differenzberechnung des SpektrumsFAPV-Bandlücke auf Perovskitbasis(E_gPV)ungefähr1.536 eV.

Bild4bDie Kontrollgruppe undBIMGruppenkomponentenEQESpektrum.

BildS26Weitere zeigenEQEDie erste Differenz des Spektrums wird zur Bestimmung der photovoltaischen Bandlücke verwendet.

Elektroluminescente externe QuanteneffizienzEQEEL

Quantifizierung von Perovskit-Solarzellen unter positiver Verzerrung alsLEDsNicht-strahlende Verbundverluste im Betrieb zur AnalyseV_OCVerlustmechanismus. verwendenDer EnliTech LQ-100Quanteneffizienzmesssysteme für optische LuminescenzDurchführen von Messungen.BIMKomponenten in25,1 mA cm^-2Injektion unter StromEQE_ELerheblich erhöht auf10.29%weit höher alsder Kontrollgruppe.2.73%. entsprechendNicht-Strahlungsverluste aus93,1 mVerheblich reduziert auf58,8 mVundJ-VIm TestV_OCVerbesserung der Konsistenz der Ergebnisse und Beweise der StrategieWirksam unterdrückt.SnO2/Nicht-strahlende Komposite für Perovskit-BegrabungsgrenzflächenDas ist eine extrem niedrige Realisierung.V_OCSchlüsselmechanismus der Verluste.

BildS27Zeigt.EQE_ELAls Funktion der Injektionsstromdichte für die Kontrollgruppe undBIMGruppenkomponenten.

Langfristige Betriebsstabilitätsprüfung (ISOS-L-3）

Bewertung der langfristigen Betriebsstabilität von Perovskit-Solarzellen unter thermischer und feuchtiger Spannung und Messung der kommerziellen Machbarkeit der Geräte. durchBIMDie verarbeiteten Geräte in65°COperation1228Nach einer Stunde bleibt der AnfangPCEder92%überdeutlich besser als in der Kontrollgruppe. Diese erhöhte Stabilität ist auf die effektive Beseitigung von flachen Mängeln und die Feuchtigkeit zurückzuführen.

Bild4ggezeigt inISOS-L-3Kontrollgruppe unter Bedingungen undBIMErgebnisse der langfristigen Betriebsstabilitätstests der Gruppenkomponenten.

Andere Merkmale

• XStrahlenfotoelektronenspektrum (XPS）：研究SnO₂Elektronische Übertragungsschicht (ETLChemische Umgebung und Wechselwirkungen zwischen Perovskit und eingebetteten Schnittstellen.Bestätigung.SnO₂Sauerstoff-Leerplätze und nicht in PerovskitPb²⁺spontane Passivierungseffekte von Mängeln. (Bild)3aund(b)und(c)）

•UV-Elektronenspektrum (UPS）：Beurteilung der Energiebandstruktur an der elektronisch selektiven Schnittstelle. durchMeOBTBT-POEtNach der Modifikation,SnO₂Funktion von4,16 eVNach oben bewegen3,82 eVElektronische Extraktion von0,24 eVHinunter-0,03 eV.(Bild)3Dundund）

•Zeitliche Auflösung von Licht (TRPL）：Untersuchung der Schnittstelle Ladungstransfer Dynamik und Ladungstrennung Extraktion Effizienz. Modifizierte Perovskit-Trägerlebensdauer von381,7 nsVerkürzen auf183,9 nsVerbesserte Effizienz der Elektronenextraktion.(Bild)3f）

•BreitwinkelXStrahlenverstreuung (GIWAXS）：Analyse der Kristallorientation der Perovskitfilme. Modifiziertes Perovskit(100)Hohe Konzentration des Kristalls entlang der Außenrichtung für ein bevorzugtes Wachstumsorientiert(Bild)2bund(c)）

•Theorie der Dichte (DFT(Berechnung):Schätzung der Interaktionsstärke von Molekülen mit verschiedenen Perovskit-Kristallen.MeOBTBT-POEtund(100)Kristallkombination(-0,94 eV)Das Molekularmoment ist1,89 D.(Bild)2dundund）

• XStrahlendifferktion (XRD(Spektrum:Überwachen Sie die Entwicklung der Kristallstruktur der molekularen Dünnschicht und die Orientierung des Perovskits. StandortXRDBestätigung der Firmware-Festphasenwechselprozess, nach der Modifikation(100)/(111)Spitzenstärke von5.87Hinzufügen8.65.(Bild)1b）

•Elektronenmikroskop (SEM）：Beobachten Sie die morphologischen Merkmale der Perovskitfilme. Die Größe des Perovskit-Kristallbereichs nach der Modifikation ist größer, was auf den verzögerten Kristallisationsprozess der hydrophoben Oberfläche zurückzuführen ist.(Bild)S18）

•Lichtintensität-Spannungsverhältnisse:Bestimmen Sie die idealen Faktoren und die Kompositionsmechanismen des Geräts.BIMIdealfaktor des Gerätes sinkt auf1.12(Kontrollgruppe1.38Die Ladungskomposition verhält sich näher an den idealen Zustand.(Bild)S29）

•Übergangsspannung/Lichtstrom (TPV und TPC）：Entdecken Sie die Trägerkomposition und Transferdynamik.TPVAbfallzeit von61,87 μsErweitern auf133,34 μs，TPCAbfallzeit von0,86 μsVerkürzen auf0,73 μs.(Bild)S30）

•Impulsspannung-Raumladungsbegrenzungsstrom (PV-SCLC）：Schätzung der Elektronenfangendichte in Perovskit. Falldichte von1.02×10¹⁶ cm^-3Hinunter0.66×10¹⁶cm^-3Fallen deutlich reduzieren.(Bild)S31）

•Mort-Schottky-Analyse und Wärmeleitspektroskopie (TAS）：Quantitative Schätzung der Energieverteilung und der eingebauten Spannung im Fallzustand. Eingebaute Spannung von1,06 VErhöhen auf1,10 VDie Dichte der Falle auf tiefer Energieebene verringert sich um eine Größenordnung.(Bild)4fundS32）

Schlussfolgerungen

Die Studie wurde erfolgreich entwickeltBegrabene SchnittstellensteuerungsstrategieVerwendung der SelbstmontageBisexuelle Phosphat-DerivateMeOBTBT-POEtinSnO₂/Die Perovskit-Schnittstelle baut eine kristalline Antriebsvorlage auf, die die Leistung von Perovskit-Solarzellen erheblich verbessert.

•Geräteleistung:Forschungsteam realisiert25.34%Energieumwandlungseffizienz und1,23 VOffene SpannungFür1.536 eVPerovskit, nur Spannungsverlust0,306 V，Die theoretischen Grenzen erreichen97.2%.

•Präzise Kristallregelung und Trägeroptimierung:Hochorientierte Supermolekular-VorlagePerovskitbildung bevorzugt induzieren(100)AußenorientierungFörderung der vertikalen Ladungsübertragung.MeOBTBT-POEtder1,89 DDiopolmoment-Koordination Schnittstelle Energie Niveau Ausrichtung,Elektronische Extraktion von0,24 eVHinunter-0,03 eVDie Lebensdauer des Trägers von381,7 nsVerkürzen auf183,9 ns.

•Effiziente Passivierung von Schnittstellenfehlern: Diese StrategieAktive PassivierungSnO₂Sauerstoffleerraum und PerovskitPb²⁺MängelEs unterdrückt nicht-strahlende Verbindungen erheblich. Elektroluminescente Quanteneffizienz von2.73%Erhöhen auf10.29%Die Quanteneffizienz von9.09%Hinzufügen27.06%Die Dichte der Falle von1.02×10¹⁶Hinunter0.66×10¹⁶cm^-3.

•Langfristige Stabilität:unter heißem Druck(65°C)und Feuchtigkeit(50 % RH)Unter den Bedingungen der GeräteT₉₂Lebensdauer übersteigt1200StundeAufgrund der effektiven Fehlerbeseitigung und der ausgezeichneten Feuchtigkeitsbeständigkeit.

Referenz zu Advanced Materials_DOI: 10.1002/adma.202418011

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