Forschungsergebnisse und Schwerpunkte

Perovskit Solarzellen(PSCs)Effizienz erheblich verbessert, aber offene Spannung(VOC)unterhalb der theoretischen Grenzen. Dies entsteht hauptsächlich durch Unübereinstimmungen auf Energieebenen und kritische Schnittstellen (insbesondereSnO₂/Perovskit begraben Schnittstelle) nicht-strahlende Verbundverluste. Der Fehler der begraben Schnittstelle ist das Hauptproblem, die präzise Regelung dieser Schnittstelle ist verbessertPSCsSchlüssel zur Leistung.

Dies wurde in den führenden internationalen Zeitschriften veröffentlicht.Fortgeschrittene Materialien (Adv. Mater.)Forschung, durchLi Gang von der Hong Kong Polytechnic University (Gang Li(Professorin undvon Kuan LiuProfessorenteamundUniversität von HongkongJinyao TangProfessor undvon Mingliang LiAssociate Professor TeamGemeinsame Führung. gegenVOCVerlust Problem entwickelt eine Innovation"Begrabene Schnittstellensteuerung(Begrabene Schnittstellenregelung, BIM)»StrategieDurch eine bestimmte ArtSelbstmontierende biparentale Phosphonatderivate(MeOBTBT-POEt)InSnO₂/Perovskit Begrabung Schnittstelle für den Aufbau eines"Perovskit Kristallantriebsvorlage"Diese Vorlage wird durch Firmware-Der Festphasenwechselprozess bildet von sich aus eine hochorientierte supramolekulare Struktur.

Kernkonzepte und WirkungsmechanismenDie Forschung konzentriert sich aufMeOBTBT-POEtMehrere Schlüsselrollen der Supermolekularen-Vorlagen bei der begraben Schnittstelle:

•Bevorzugtes Kristallwachstum induzieren: Förderung der Perovskitbildung hoch bevorzugt In Richtung nach außen.(100)Kristallisierung, fördert die vertikale Übertragung des Trägers.DFTDie Berechnung zeigt, dass sie und(100)Gesichtliche Interaktion(-0,94 eV).

•Optimierte Energieausrichtung und TrägeraustrahlungMaterial: Dipolarmoment(1,89 D)Einstellung der Schnittstellenenergie, um Elektronen zu extrahieren0,24 eVHinunter-0,03 eV14Beschleunigung der Trägertransfer.

•Aktive MängelpassivationMolekulare Strukturen können „positiv“ passiviert werdenSnO215und Perovskit16Eigene Mängel der Schnittstelle, effektiv unterdrücken nicht-strahlende Zusammensetzungen.

Schwerpunkte Forschungsergebnisse

•Hohe Leistungsumwandlungseffizienz(PCE): erreicht25.34%hochPCE.

•Extrem niedriger Spannungsverlust(VOC-Defizit)：Höchste ErreichungVOC 1,23 VFür1.536 eVPerovskit der Energiespalte,VOCVerlust nur0,306 Vdie theoretischen Grenzen erreichen.97.2%.

•Effiziente Unterdrückung von Nicht-Strahlungsverbindungen:

Quanteneffizienz der elektrogenischen extraluminären Wirksamkeit(EL-EQE)erheblich erhöht auf10.29%.

○Quanteneffizienz(PLQY)Erhöhen auf27.06%.

○Quasi-Fermi-Energiespaltung(QFLS)Verlust von62 MeVerheblich reduziert auf34 MeVBestätigt sehr niedrigVOCVerluste entstehen hauptsächlich durch die Eliminierung von nicht-strahlenden Komponenten. Die Fallendichte ist deutlich reduziert.

•Ausgezeichnete langfristige Betriebsstabilität: unter harten Prüfbedingungen(ISOS-L-3: MPP, 65 °C, 50 % RH)Mehr als erreicht1200Stunden.T92Lebensdauer.

Abbildung 4e

Forschungsteam

Dies wurde in den führenden internationalen Zeitschriften veröffentlicht. Fortgeschrittene MaterialienDie Autoren der Studie sindLi Gang von der Hong Kong Polytechnic University（Gang Li(Professorin undvon Kuan Liu教授und, undUniversität von HongkongJinyao Tang教授.

Diese wichtige Forschungskooperation vereint die akademische Stärke der HKU und der HKU und kombiniert Forschungsteams von mehreren akademischen Einheiten wie der HKU Shenzhen und der HKU, um gemeinsam die Schlüsselfragen der Perovskit-Solarzellen zu erforschen.

Forschungshintergrund

•Offene Spannung(VOC)Der Verlust ist zu groß.Trotz der Effizienzsteigerung,PSCsderVOCBleibt noch hinter den theoretischen Grenzen.

•Nicht-strahlende Verbundverluste für kritische Schnittstellen: Dies führt zuVOCEine der Hauptursachen für Verluste. Besonders...SnO₂/Perovskit Begrabung SchnittstelleSeine Mängel können eine schwere nicht-strahlende Zusammensetzung verursachen.

•Eigene Mängel der begraben Schnittstelle：SnO₂Elektronische Übertragungsschicht(ETL)Ungestellte OberflächeSn2+ (Sn-OH)Es bildet eine flache Falle, die Perovskit undETLEffizienz der elektronischen Übertragung. Mängel des Perovskits selbst (z. B. nicht positioniert)Pb2+(Auch ein Problem. Tiefe Mängel sind das Hauptzentrum der nicht-strahlenden Komposite.

•Energieniveau der Schnittstelle stimmt nicht überein：SnO₂Eine Energieebenenanordnung zwischen Perovskit und Elektronenextraktion kann vorhanden sein/Die Übertragungsbarriere fördert die effektive Übertragung des Trägers nicht.

•Einschränkungen der herkömmlichen Schnittstellenpassivation: Obwohl begraben Schnittstellenmodifikationen (z.B. mit der Verwendung von Self-Assembly Single Molecular LayerSAMsOder Molekularbrücke) wird als synergistische Strategie zur Behebung von Fehlern, zur Verbesserung der Schnittstellenkontakte und zur Ausrichtung der Energieebene angesehen, und einige Ergebnisse wurden erzielt, aber es gibt noch viel Platz für weitere Verbesserungen.VOC.

•Vernachlässigung der Rolle von Schnittstellenmolekularen und SchablonenFrühere Studien über die Interface-Insertionsschichten haben weniger Aufmerksamkeit auf die Anordnung und Orientierung dieser Molekülschichten und ihre Rolle als Vorlage zur Regulierung der Perovskitfilmbildung und -kristallisierung gegeben.

•Schnittstellenfehler beeinträchtigen die StabilitätKompositzentren und Mängel der Schnittstelle beschleunigen auch den Abbau von Perovskit unter Hitze- und Feuchtigkeitsdruck.

Abbildung 3d

Lösung

Das Forschungsteam hat eine Innovation entwickelt und angewendet."Begrabene Schnittstellensteuerung(BIM)»Die Strategie, deren Kern ist:

1.Erstellen einer Perovskit-Kristallantriebsvorlage: inSnO₂Elektronische Übertragungsschicht(ETL)Begrabene Schnittstelle zwischen der Perovskit-Schicht, unter Verwendung einer bestimmtenSelbstmontierende biparentale Phosphonatderivate(MeOBTBT-POEt) Material, durch die Festigkeit-Der Festphasenwechselprozess bildet eine hochorientierte Supermolekular-Schablone.

2.Multifunktionalität von SupermolekularenDieser:MeOBTBT-POEtMoleküle spielen mehrere Schlüsselrollen an der Schnittstelle:

○Bevorzugtes Kristallwachstum induzieren: Vorlage kann Perovskit vorrangig entlang antreiben(100)Kristallisierung Wachsen in Richtung außen. Weil...MeOBTBT-POEtund(100)Die Kristallfläche interagiert und liefert thermodynamische Antriebskraft.

○Optimierung der Energieausrichtung und Förderung der Trägeraustraktion: Der Dipolmoment der Moleküle(1,89 D)Regulieren Sie die Schnittstellenenergie und reduzieren Sie die Elektronenextraktion/Die Übertragungsbarriere ermöglicht es, Elektronen effektiver von Perovskit zu übertragenSnO₂Ebene.

○Aktive MängelpassivationIm Gegensatz zu herkömmlichen passiven PassivierungsmethodenMeOBTBT-POEtFunktionalisierte Teile der molekularen Struktur (insbesondere Phosphat-Gruppen)„Positiv“ passivierenSnO₂Ungestellte OberflächeSn2+Mängel und Mängel mit Perovskit-Schichten (z. B. ungeordnetePb2+Chemische Wechselwirkungen auftreten, die den Verlust der nicht-strahlenden Zusammensetzung der Schnittstelle effektiv unterdrücken.

Abbildung 2c

Experimentelle Verfahren und Schritte

1.Vorbereitung spezieller MoleküleDas Forscherteam hat zunächst durch einen spezifischen chemischen Syntheseweg ein spezielles biparentales Phosphatasterderivatenmolekül unter dem NamenMeOBTBT-POEtDieses Molekül enthält eine harteBTBTKern und ein flexibler Alkylschwanz mit Phosphat-Gruppe.

2.UntergeschossSnO₂Vorbereitung der elektronischen Übertragungsschicht: ForschungsanwendungenFTO/Glas als Substrat. Nach der Reinigung wird eine Schicht durch Drehbeschichtung abgelegtSnO₂Lösung. DanachSnO₂Film in der Umweltatmosphäre durchgeführt200 °CFeuerbehandlung.

3.MeOBTBT-POEtSchablonenschichten aufbauen: nach dem FeuerSnO₂ Die Substrate wird in die Handschuhkasse übertragen. Es wird vorbereitet.MeOBTBT-POEtMoleküle gelöst in Chlorbenzin(Chlorbenzol, CB)in den Lösungsmitteln. Dieses Molekül wird bei der anschließenden Rotation von Perovskit verwendet.DMF/DMSOEine sehr geringe Löslichkeit im Mischlösungsmittel gewährleistet, dass die nachfolgenden Schritte die gebildetenMeOBTBT-POEtEbene. Dann wirdMeOBTBT-POEtLösung beschichtetSnO₂ Elektronische Übertragungsschicht Oberfläche. Die Studie ergab, dass dieses Molekül an der SchnittstelleSelbstmontageWeg und durchFestplatte-FestphasenwechselprozessBildung einesHochgeordnete Supermolekular-VorlagenSelbst bei Raumtemperatur fördert ihre schwache intermolekulare Wechselwirkung die Bildung einer geordneten Struktur. durch Heizung (z.B.60 °CDieser Phasenwechselprozess kann beschleunigt werden.

4.Perovskit-Ablagerung und Schabloneninduzierte KristallisationVorbereitung einer spezifischen Zusammensetzung der Perovskit-Vorläuferlösung, dieFAIundMABrundMAClundPbBr2undPbI2undCsIaufgelöst inDMF/DMSOin einem gemischten Lösungsmittel. Perovskit-Vorläuferlösung auf modifizierteMeOBTBT-POEtderSnO₂Auf dem Boden. Nach der Beschichtung unter kontrollierter Feuchtigkeit(20%-30% RH)Unter Feuerbehandlung(100 °C)In diesem Prozess entstandMeOBTBT-POEtSupermolekulare Vorlagen werden als eine"Perovskit Kristallantriebsvorlage"Perovskitkristalle entlang einer bestimmten Richtung induzieren(Vorzugsweise nach außen)(100)kristallinen Richtung)Wachstum und Kristallisierung. Die Studie hat auch festgestellt,MeOBTBT-POEtMoleküle undSnO₂Oberfläche vorhandenChemische Wechselwirkungenmit nicht ausgestattetenSn2+Positionierung durchführen.

5.Ablagerung der nachfolgenden FunktionsschichtNachdem die Perovskit-Schicht gebildet ist, wird die Probe zurück in die Handschuhkosten übertragen. Die Hohllochtransportschicht wird in Reihenfolge gedreht(BABr)undspiro-OMeTAD)und die Feuerung durchführen.

6.Herstellung von MetallelektrodenSchließlich wird eine Schicht durch Wärmeverdampfung abgelegt.80 nmDicke goldene Elektrode, um die Vorbereitung der Batteriegeräte abzuschließen.

Abbildung 1b

Charakterisierung der Forschungsergebnisse

Elektroluminescente Quanteneffizienz(EQEEL)Spaltung mit quasi-Fermi-Stufe(QFLS)Analyse

Forschungsteam verwendetDer Enlitech LQ-100Quantenmesssystem für photogenische LuminescenzAufzeichnung der elektroluminescenten externen Quanteneffizienz(EL EQE)Spektrum. Basierend auf gleichJSCunter der InjektionsstromdichteEQEELBerechnung der Werte durch nicht-strahlende Zusammensetzung verursachtVOCVerluste. Abhängig von der Quantenproduktion(PLQY)Offene Schaltungsspannung und Strahlungsgrenzen(VOC, rad)Analyse von Perovskit-HalbstrukturprobenQFLS.VOC, RadAus dem GerätEQEDas Spektrum wurde durch ein detailliertes Gleichgewichtsmodell berechnet.

BildS27：EQEELKurven.

Bild4d：PLQYWerte

Bild4e：QFLSWerte und ΔVOC, Rad- QFLS)Wert.

Nach der OptimierungBIMGeräteanzeigenEQEELerheblich verbessert(10.29%)Weit höher als die Kontrolle(2.73%)Dies zeigt nicht-strahlende Verbundverluste(ΔVOC, Nr. = 58,8 mV)erheblich reduziert, undJ-VMessbarVOCUnterschiede sind einheitlich. Modifizierte Perovskit Halbstruktur zeigt höherePLQY(27,06% vs. 9,09%)Dies ist entscheidend für die Erreichung einer hohen Lichtspannung.QFLSAnalyse anzeigenBIMEnergieverlust des Geräts Δ(VOC, rad-QFLS)erheblich reduziert(von62 MeVzu34 MeV).Zusammen zeigen diese Ergebnisse, dass sehr niedrigVOCVerluste sind hauptsächlich aufSnO₂Effektive Beseitigung von nicht-strahlenden Komponenten an der vergrabenen Schnittstelle mit Perovskit.

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Stromdichte-Spannung(J-V)Eigenschaftskurven und externe Quanteneffizienz(EQE)Spektrum

Forschungsteam verwendetEnlitechderSS-X AM1.5GStandard-SonnensimulatorendurchführenJ-VKurvenmessungen undQE-RQuanteneffizienzmesssystemeMessung der externen Quanteneffizienz(EQE)Spektrum. Verwendung von QuellenmessgerätenJ-VKurven. Führen Sie einen vorwärts- und rückwärts-Scan durch, um den Verzögerungseffekt zu bewerten. verwendenEQESystemmessgeräte in300 bis 850 nmSpektrale Reaktion im Wellenlängenbereich.

Bild4a：J-VKurven(StromdichtegegenSpannung).

Bild4b：EQESpektrum(EQE)ProzentsatzgegenWellenlänge).

Tabelle 1：Tabelle der PV-Parameter zusammengefasst.

durchMeOBTBT-POEtmodifiziertBIMDas Gerät zeigt eine deutlich bessere PV-Leistung als das Kontrollgerät, die sich in einer höherenPCE (25,34% vs. 22,81%)undVOC(1.23V vs. 1.197V)undFF(82,28% vs. 75,99%).JSCundEQEDie Punktergebnisse sind einheitlich.EQEDas Spektrum spiegelt die Reaktionseffizienz des Geräts bei verschiedenen Wellenlängen wider. Nach der OptimierungBIMDas Gerät zeigt die kleinsteJ-VVerzögerungseffekt. Diese Diagramme und Daten beweisen eine erhebliche Verbesserung der Geräte-Konvertierung Effizienz und Reduzierung durch eingebettete SchnittstellenmodifikationenVOCDirekte Beweise für Verluste.

XStrahlenspektrometer(XRD)/BreitwinkelXStrahlenverstreuung(GIWAXS)

ÜberwachungMeOBTBT-POEtEvolution der Kristallstruktur beim Hitzebehüten, AnalyseMeOBTBT-POEtinSnO₂Analyse der Kristalleigenschaften und Orientierung sowie der Kristallorientierung der Perovskitfilme.Durch verschiedene Strukturkennzeichnungstechniken,ForschungsteamBestätigt.MeOBTBT-POEtinSnO₂/An der Perovskit-Begrabungsgrenzfläche kann eine spezifische Kristallstruktur gebildet werden und das bevorzugte Orientierungswachstum von Perovskit effektiv induziert werden. (Bild)1bBild2aBildS17）

XStrahlenfotoelektronenspektrum(XPS)

研究MeOBTBT-POEtundSnO₂zwischen undMeOBTBT-POEtChemische Umgebung und Wechselwirkungen mit Perovskit, um die passivierende Wirkung der Schnittstelle zu verifizieren.XPSDas Ergebnis ist umfassend bestätigt.MeOBTBT-POEtNicht nur mitSnO₂ Chemische Wirkung, auch stark positioniert mit Perovskit Schicht, und danneffektiv passiviert.SnO₂ Sauerstoffleere und ungeordnete Stellen in PerovskitPb2+Mängel.(Bild3a, b, c)

UV-Elektronenspektrum(UPS)

Bewertung der elektronischen selektiven Schnittstelle(SnO)₂/Perovskit)Struktur, MessungSnO₂Nach der ModifikationSnO₂Funktion und Perovskitfilm(Arbeitsfunktion)und Energie Position(Preis nach obenEVBM,Leitband BodenEZBM).MeOBTBT-POEtDie Modifikation durch ihren inneren negativen Doppelmoment machtSnO₂ Funktion nach oben verschoben,Es erleichtert die Elektronenextraktion und -übertragung an der Schnittstelle erheblich.(Bild3d, e)

Zeitliche Unterscheidung von Licht(TRPL)

Studieren Sie die Dynamik der Ladungsübertragung an der Schnittstelle, um die Effizienz der Ladungsentnahme durch Messung der Lebensdauer des Laststroms zu bewerten. Wachsen inMeOBTBT-POEtmodifiziertSnO₂ Die Perovskitfilme zeigt eine kürzere durchschnittliche Trägerlebensdauer(183,9 ns gegen 381,7 ns)Das zeigt,Elektronen aus PerovskitSnO₂ETLDie Extraktion und Übertragung sind effizienter.(Bild3f)

Wärmeleitspektrum(TAS)Strom und Impulsspannungsraum begrenzen(PV-SCLC)

Quantitative Schätzung der Fallzustandsdichte(Ntrap)Und ihre Verteilung auf Energieebene, um die unterdrückende Wirkung der Schnittstellenmodifikation auf den Fehlerzustand zu bewerten. Mehrere Charakterisierungsergebnisse, einheitlich bestätigt MeOBTBT-POEtModifikationen reduzieren effektiv die Trap-Zustandsdichte an der Schnittstelle(Besonders bei Mängeln der Tiefenenergie.)Dadurch wird die nicht-strahlende Zusammensetzung stark unterdrückt.(Bild4f )

Langfristige Betriebsstabilitätstests

Direkte Überprüfung der langfristigen Stabilität der Schnittstellenmodifizierten Perovskit-Solarzellen in analogen schwierigen Umgebungen.Unter TestbedingungenT92Lebensdauer übersteigt 1200 Stunden.(Bild4g)

Schlussfolgerungen

Das Forscherteam hat erfolgreich eine eingebettete Schnittstellensteuerungsstrategie entwickelt und angewendet, die auf einer Vorlage für die Supermolekulare-Montage basiert.SnO₂ Elektronische Übertragungsschicht(ETL)Einführung von biparentalen Phosphonatderivaten zwischen Perovskit-SchichtenMeOBTBT-POEtDies verbessert die Leistung und langfristige Stabilität der Perovskit-Solarzellen erheblich.

1.MeOBTBT-POEtStrukturelle Entwicklung und Vorlage: ForschungsergebnisseMeOBTBT-POEtMoleküle könnenSnO₂Oberfläche durch Festigkeit-Festphasenverwandlung zur Supermolekulare Montage, BildungEine geordnete, dichte, nahezu monokristalline Struktur. Dieser Selbstmontageprozess dient als Kristallvorlage,Erfolgreiche Induktion von Perovskitkristallen entlang der Außenrichtung mit hoher Priorität(100)WachstumsorientiertDies erleichtert die vertikale Übertragung der Träger in der Anlage.DFTBerechnung bestätigtMeOBTBT-POEtMit Perovskit(100)Die Wechselwirkung der Kristalle, für(100)Priorisiertes Wachstum bietet zusätzlichen thermodynamischen Antrieb.

2.Effektive Passivierung von Schnittstellenfehlern:XPSDas Ergebnis beweist starkMeOBTBT-POEtErfolg gibt es nicht nurSnO₂Oberfläche, auchundSnO₂Die Perovskit-Schicht hat eine starke Positionierungswirkung.Diese Wechselwirkung wird effektiv passiviert.SnO₂Sauerstoffleerheit im(Erscheint sich als UnterdrückungSn-OHGipfel)und ungeordnet in PerovskitPb2+Andere inhärente Mängel reduzieren die Dichte der Schnittstellenfehler erheblich.

3.Optimierung der Anordnung und Förderung der Trägeraustraktion:MeOBTBT-POEtMoleküle mit offensichtlichem Dipolmoment(1,89 D)Sein negatives Polarmoment nach innen führt zuSnO₂Funktion nach oben verschoben(von4,16 eVVerschieben nach3,82 eV)Diese Bandverschiebung reduziert Perovskit undSnO₂ETLElektronische Extraktion zwischen/Übertragungsbarrieren(von0,24 eVHinunter-0,03 eV)，Elektronentransfer und -extraktion an der Schnittstelle erheblich erleichtert.

4.Nicht-Strahlungskomposithemmung und Verbesserung der Trägerdynamik:DurchTRPLBeobachtete kürzere Lebensdauer der modifizierten Perovskitfilmträger(183,9 ns gegen 381,7 ns)Dies zeigt eine verbesserte Effizienz der Elektronenextraktion.TPVAnzeige längerer Spannungsabfallzeiten,TPCEs zeigt eine höhere Menge an nicht ausgeglichenen Trägern und eine kürzere Zeit zur Stromdämpfung, was auf eine effektive Übertragung des Trägers an der Schnittstelle und eine geringere Trap-Assisted-Komposition hinweist.EQEELerheblich verbessert,PLQYerheblich erhöht,QFLSAnalyse zeigt deutlich reduzierte EnergieverlusteIntegrierte MängelkennzeichnungSCLCundTASundMott-Schottky)Bestätigen Sie, dass die Fallendichte, insbesondere die Mängel auf der Tiefenergieebene, deutlich reduziert und das eingebaute Potenzial erhöht wird. dieseDas Ergebnis bestätigt sich einheitlichMeOBTBT-POEtDie Modifikation unterdrückt stark die nicht-strahlende Komposition an der Schnittstelle.

5.Leistung und Stabilität verbessert:Dank der oben genannten SchnittstellensteuerungMeOBTBT-POEtÄnderung der begraben SchnittstellePSCserreicht bis zu25.34%Effizienz der optischen Umwandlung(PCE)Höchste offene Spannung(VOC)Erreichen1,23 V，VOCDer Verlust ist nur0,306 VNahe den theoretischen Grenzen.97.2%Darüber hinaus verbessert die Strategie die langfristige Stabilität des Geräts erheblich unter harten kombinierten thermischen und feuchten Belastungen.(ISOS-L-3: MPP, 65)°C, 50 % RH)，T92Lebensdauer übersteigt1200 Stunden.

Referenz zu Advanced Materials_DOI: 10.1002/adma.202418011

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